Titre : | Synthèse et application catalytique des produits à base bimétalliques | Type de document : | document électronique | Auteurs : | BELGUENDOUZ Meriem Nour El Houda, Auteur | Année de publication : | 2021-2022 | Accompagnement : | CD | Langues : | Français (fre) | Catégories : | CHIMIE:GENIE DES PROCEDES
| Mots-clés : | Hydroxyde double lamellaire, adsorption, catalyse, déshydrogénation, angelica lactone, GVL, Hydrogène renouvelable, Molécules bioplateforme.
Lamellar double hydroxide, adsorption, catalysis, dehydrogenation, angelica lactone, GVL, Renewable hydrogen, Bioplatform molecules. | Résumé : | Différentes phases d’hydroxydes doubles lamellaires et leurs dérivés oxydes suivant les matrices Co/Al, Ni/Fe, Ni/Al et Zn/Al ont étés synthétisés. Les diverses techniques de caractérisation à savoir la DRX, la spectroscopie infrarouge, l’ATG, le MEB et l’EDAX ont confirmés leurs obtentions. Pour déterminer les diverses autres propriétés physico-chimiques, d’autres techniques ont étés utilisées tel que la spectroscopie UV-visible de réflectance, la BET, CO2-DTP, NH3-DTP, RTP, OTP et ICP. Leur efficacité entant qu’adsorbants a été dévoilée, en étudiant la rétention d’un polluant organique le rouge de libacon. L’examen des isothermes et leurs modélisations par les quatre modèles : Langmuir, Freundlich, Sips et Redlish Peterson, ainsi que les cinétiques suivant les modèles : 1er et 2eme ordre, la diffusion intraparticulaire et Elovich, a été ainsi menée. Dans l’application catalytique, après avoir testé les différentes phases oxydes mixtes, le catalyseur ZnAl très prometteur pour l’obtention de la γ-valérolactone à partir d'acide lévulinique et l'acide formique est découvert dans ce travail. Des conditions optimales (T = 140 °C, FA/ LA = 5/1, réacteur discontinu agité en phase aqueuse) ont conduits à d’excellents résultats par rapport à ceux précédemment proposés dans la littérature, combinant une activité élevée (> 87 %) et une sélectivité (rendement GVL de 90 %) avec une stabilité remarquable, la réaction s'effectuant à conditions douces et en utilisant un catalyseur hautement disponible et bon marché. Une mécanistique détaillée avec son étude cinétique a été réalisée pour ce catalyseur optimal, considérant que la décomposition de l'acide formique est l'étape limitante suivant une cinétique de second ordre, et la déshydratation de FA en AL est une étape réversible de pseudo-premier ordre.
Different phases of lamellar double hydroxides and their oxide derivatives according to the Co/Al, Ni/Fe, Ni/Al and Zn/Al matrices have been synthesized. The various characterization techniques, namely XRD, infrared spectroscopy, ATG, SEM and EDAX have confirmed their obtaining. To determine the various other physico-chemical properties, other techniques have been used such as UV-visible reflectance spectroscopy, BET, CO2-TPD, NH3-TPD, TPR, TPO and ICP. Their effectiveness as adsorbents has been revealed, by studying the retention of an organic pollutant, libacon red. The examination of the isotherms and their modeling by the four models: Langmuir, Freundlich, Sips and Redlish Peterson, as well as the kinetics according to the models: 1st and 2nd order, intraparticle diffusion and Elovich, was thus carried out. In the catalytic application, after testing the different mixed oxide phases, the very promising ZnAl catalyst for obtaining γ-valerolactone from levulinic acid and formic acid is discovered in this work. Optimum conditions (T = 140°C, FA/LA = 5/1, aqueous phase stirred batch reactor) led to excellent results compared to those previously proposed in the literature, combining high activity (> 87% ) and selectivity (90% GVL yield) with remarkable stability, the reaction being performed at mild conditions and using a highly available and cheap catalyst. A detailed mechanistic with its kinetic study was accomplished for this optimum catalyst, considering that formic acid decomposition is the limiting step following a second–order kinetic, and the FA dehydration to AL is a pseudo-first–order reversible step.
| Directeur de thèse : | BAHMANI Abdellah |
Synthèse et application catalytique des produits à base bimétalliques [document électronique] / BELGUENDOUZ Meriem Nour El Houda, Auteur . - 2021-2022 . - + CD. Langues : Français ( fre) Catégories : | CHIMIE:GENIE DES PROCEDES
| Mots-clés : | Hydroxyde double lamellaire, adsorption, catalyse, déshydrogénation, angelica lactone, GVL, Hydrogène renouvelable, Molécules bioplateforme.
Lamellar double hydroxide, adsorption, catalysis, dehydrogenation, angelica lactone, GVL, Renewable hydrogen, Bioplatform molecules. | Résumé : | Différentes phases d’hydroxydes doubles lamellaires et leurs dérivés oxydes suivant les matrices Co/Al, Ni/Fe, Ni/Al et Zn/Al ont étés synthétisés. Les diverses techniques de caractérisation à savoir la DRX, la spectroscopie infrarouge, l’ATG, le MEB et l’EDAX ont confirmés leurs obtentions. Pour déterminer les diverses autres propriétés physico-chimiques, d’autres techniques ont étés utilisées tel que la spectroscopie UV-visible de réflectance, la BET, CO2-DTP, NH3-DTP, RTP, OTP et ICP. Leur efficacité entant qu’adsorbants a été dévoilée, en étudiant la rétention d’un polluant organique le rouge de libacon. L’examen des isothermes et leurs modélisations par les quatre modèles : Langmuir, Freundlich, Sips et Redlish Peterson, ainsi que les cinétiques suivant les modèles : 1er et 2eme ordre, la diffusion intraparticulaire et Elovich, a été ainsi menée. Dans l’application catalytique, après avoir testé les différentes phases oxydes mixtes, le catalyseur ZnAl très prometteur pour l’obtention de la γ-valérolactone à partir d'acide lévulinique et l'acide formique est découvert dans ce travail. Des conditions optimales (T = 140 °C, FA/ LA = 5/1, réacteur discontinu agité en phase aqueuse) ont conduits à d’excellents résultats par rapport à ceux précédemment proposés dans la littérature, combinant une activité élevée (> 87 %) et une sélectivité (rendement GVL de 90 %) avec une stabilité remarquable, la réaction s'effectuant à conditions douces et en utilisant un catalyseur hautement disponible et bon marché. Une mécanistique détaillée avec son étude cinétique a été réalisée pour ce catalyseur optimal, considérant que la décomposition de l'acide formique est l'étape limitante suivant une cinétique de second ordre, et la déshydratation de FA en AL est une étape réversible de pseudo-premier ordre.
Different phases of lamellar double hydroxides and their oxide derivatives according to the Co/Al, Ni/Fe, Ni/Al and Zn/Al matrices have been synthesized. The various characterization techniques, namely XRD, infrared spectroscopy, ATG, SEM and EDAX have confirmed their obtaining. To determine the various other physico-chemical properties, other techniques have been used such as UV-visible reflectance spectroscopy, BET, CO2-TPD, NH3-TPD, TPR, TPO and ICP. Their effectiveness as adsorbents has been revealed, by studying the retention of an organic pollutant, libacon red. The examination of the isotherms and their modeling by the four models: Langmuir, Freundlich, Sips and Redlish Peterson, as well as the kinetics according to the models: 1st and 2nd order, intraparticle diffusion and Elovich, was thus carried out. In the catalytic application, after testing the different mixed oxide phases, the very promising ZnAl catalyst for obtaining γ-valerolactone from levulinic acid and formic acid is discovered in this work. Optimum conditions (T = 140°C, FA/LA = 5/1, aqueous phase stirred batch reactor) led to excellent results compared to those previously proposed in the literature, combining high activity (> 87% ) and selectivity (90% GVL yield) with remarkable stability, the reaction being performed at mild conditions and using a highly available and cheap catalyst. A detailed mechanistic with its kinetic study was accomplished for this optimum catalyst, considering that formic acid decomposition is the limiting step following a second–order kinetic, and the FA dehydration to AL is a pseudo-first–order reversible step.
| Directeur de thèse : | BAHMANI Abdellah |
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